اگرچه او در طول ۴۰ سال کار خود در شخصیتهای بسیاری ایفای نقش کرد، برت هم اکنون به خاطر بازی خود در نقش شرلوک هلمز در طی سالهای ۱۹۹۴ - ۱۹۸۴ در سریالی که شرکت فیلمهای تلویزیونی گرانادا تهیه کرد، در ذهنها مانده است. این سریال که برداشتی از داستانهای آرتور کانن دویل بود توسط جان هاکس-ورث و دیگران نوشته شده بود. اگرچه او همیشه از اینکه در یک نقش ثابت بازی کند بیزار بود، در ۴۱ قسمت از این سریال بازی کرد. بعد از قبول این نقش طاقت فرسا او تنها در چند نقش دیگر بازی کرد و اکنون او به عنوان نماد شرلوک هولمز شناخته میشود، همانگونه که بازیل رتبون در دههٔ ۱۹۴۰ این عنوان را داشت.
یکی از نکات جالب میان جرمی برت و نمایش شرلوک هلمز این است که او سابقه حضور در این اثر بر روی صحنه تئاتر را داشته ولی در نقش دکتر واتسن و حتی اذعان داشته که ارتباط بهتری با این نقش برقرار نموده است. درآن نمایش چارلتون هستون ایفاگری نقش شرلوک هولمز را بر عهده داشت. نکته جالب دیگر اینکه او چپ دست بود و در نقش شرلوک هلمز راست دست، قرار بر نوشتن در نمای نزدیک را یک بدلکار بر عهده می گرفت.